Xuất thân từ một diễn viên múa ballet với tốt nghiệp hạng ưu, năm 1996 Nguyễn Phi Hùng nhận công tác tại Đoàn Ca múa nhạc Trung ương. Năm 1998, anh chuyển vào TPHCM cộng tác với Đoàn Ballet Tháng Mười, trở thành người đào tạo nghệ thuật múa cho các ca sĩ của Công ty Tài Năng Mới. Chính từ đây, một chân trời hoạt động nghệ thuật đã mở ra với anh. Nguyễn Phi Hùng được nhà quản lý Thủy Nguyễn, rồi nhạc sĩ, NSƯT Nhất Sinh, NGƯT Mỹ An phát hiện khả năng thanh nhạc và hết lòng truyền dạy…
Năm 2001, Nguyễn Phi Hùng bắt đầu được mọi người biết đến với những bài hát như Tình đơn côi, Mưa tuyệt vọng, Vắng cha, Anh không muốn ra đi, Dáng em… Với ngoại hình đẹp, cùng vũ đạo điêu luyện, Nguyễn Phi Hùng còn là diễn viên điện ảnh được nhiều người mến mộ. Với bộ phim Hải âu, anh đoạt giải Diễn viên triển vọng tại Liên hoan phim Việt Nam và sau đó liên tiếp tham gia các phim: Khi đàn ông có bầu, Tình yêu còn lại, Lọ lem thời @, Chiếc giường chia đôi, Yêu từ thuở nào…
Nhưng hình ảnh đẹp nhất của ca sĩ Nguyễn Phi Hùng vẫn là những hoạt động nghệ thuật gắn với biển đảo Việt Nam, gắn với quần đảo Trường Sa và Nhà giàn DK1. Lần đầu tiên, trong chuyến đi thăm Trường Sa và Nhà giàn DK1 năm 2013, Nguyễn Phi Hùng với cảm xúc chân thành của người nghệ sĩ yêu nước qua bài thơ Đi của thầy trụ trì chùa Trường Sa - Thích Tâm Trí, đã sáng tác bài hát Tiếng gọi non sông. Bài hát là hành khúc rất đặc biệt với giai điệu thúc giục, hào hùng đầy khí thế, kêu gọi mọi lớp người Việt Nam lên đường bảo vệ biển đảo yêu thương của Tổ quốc, tiếp nối truyền thống hào hùng của dân tộc gan dạ, kiên cường không hề khuất phục. Tiếng gọi non sông với ca từ giản dị, dễ nhớ là tiếng lòng thiêng liêng mà chỉ nghe một lần nhưng giai điệu, lời ca lại khắc sâu trong tâm trí mọi người: Đi ta ra đi vì biên cương, biển đảo/Đi ta ra đi cưỡi con sóng vượt trùng dương/Đi ta ra đi giữ biển trời quê hương/Mang sức thanh xuân ta một lòng vì non sông/Vì Tổ quốc khó khăn ngại chi/Triệu con tim thúc giục bước ta đi/Ngọn lửa cháy sáng ngời/Một niềm tin chẳng rời/Là người trai trên đất mẹ Việt Nam.
Cũng trong tháng 8-2013, Nguyễn Phi Hùng đã ra đĩa nhạc Tiếng gọi non sông mà bài hát chủ đề do chính anh cùng hơn 200 ca sĩ, diễn viên và chiến sĩ Trường Sa thực hiện. Đĩa nhạc được phát trực tuyến như món quà tinh thần đặc biệt gửi đến các chiến sĩ đang ngày đêm bảo vệ chủ quyền thiêng liêng của Tổ quốc. Tiếng gọi non sông còn được chuyển thể thành bài ca cổ, được nhiều nghệ sĩ như NSƯT Võ Minh Lâm, Minh Trường, Nhã Thi… trình diễn. Cũng từ năm 2013 đến nay, Nguyễn Phi Hùng đã đến với Trường Sa và Nhà giàn DK1 5 lần. Trong mỗi chuyến đi ấy, lại thấy những sáng tác mới về biển đảo thấm đẫm yêu thương: Gửi người lính đảo Trường Sa, Vẫn hát bài tình ca… bên cạnh những sáng tác mang thông điệp nhân văn về tình người, quê hương, đất nước khác như Nỗi lòng người xa xứ, Về nhà, Thiên đường trong tim, Phép màu, Một đời cho con…